恭喜林涛同学的论文在Nature Communications期刊发表

1. 全文速览

     高氟含铀废水是核燃料生产的常见含铀废水，因氟与铀酰配位，传统铀分离工艺存在反应不彻底、固体废物量大的问题。电化学分离可降低体系氟离子干扰，但目前电极材料对氟化铀酰吸附弱，导致竞争析氢严重、反应效率低。基于此，本研究通过构筑原子尺度近邻的不饱和配位阳离子与含氧酸根阴离子复合的Ti^δ+-PO₄^3-“离子对”位点，实现氟化铀酰的特异性吸附，提升高氟含铀废水中铀的电化学分离效率。研究表明，Ti^δ+-PO₄^3-“离子对”位点对某核燃料生产单位高氟含铀废水源项中铀提取效率达到了99.6%，提取容量达到6829 mg g^-1，铀产物纯度达到99.93%。此外，研究团队从动态角度阐明电化学吸附-还原-结晶的全反应路径。结合同步辐射和理论计算研究表明，在配位吸附阶段铀与3个吸附氧、2个晶格氧配位，形成3Oeq-U-2Oax的配位构型，同时F与配位不饱和Ti^δ+配位，实现对氟化铀酰的整体吸附；在还原与结晶阶段，表面吸附的UO₂F_x首先被还原为还原态的U₃O₇，随后被氧化至结晶态的K₃UO₂F₅。此项工作为开发高氟含铀废水中铀的高效分离方法提供了新的思路，对川内及国内其他地区的核能可持续发展具有重要现实意义。 

2. 背景介绍

  随着核能的开发与利用会产生大量的高氟含铀废水，高氟含铀废水来源于铀浓缩、铀转化、核燃料元件制造等过程。在高氟含铀废水中，氟离子与铀的强键合作用生成多种氟化铀酰的配位结构，如UO₂F⁺、UO₂F₂等，导致氟铀分离难，对铀的提取难度增加，降低了传统处理方式如吸附、离子交换的处理效率。在高氟含铀废水中，电化学分离可利用电场牵引氟离子迁移至阳极，而铀酰离子在阴极还原沉积，进而减小氟离子对铀分离的干扰，有利于产物的氟铀分离。目前，国内外在电化学提铀领域的研究主要集中在高盐、阳离子共存的环境体系。对于氟化铀酰的还原，电极材料上传统铀酰吸附位点面临与氟离子竞争配位铀酰的问题。若通过增加电压促进氟化铀酰还原，阴极析氢竞争反应也会同时增强，该反应产生的气泡会对电极表面沉积的铀酰还原产物产生冲刷作用从而降低提取效率。因此，增强电极材料对氟化铀酰的吸附是高氟含铀废水中铀高效电化学分离的前提。

3. 全文亮点

（1）本工作将原子尺度近邻的氟离子吸附单元（Ti^δ+）与铀酰吸附单元（PO₄^3-）耦合构筑“离子对”位点，实现氟化铀酰的特异性吸附，增强高氟含铀废水中铀的电化学分离活性。