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恭喜周莉同学的论文在Applied Catalysis B: Environment and Energy发表1.全文速览 近日,西南科技大学陈涛讲师和竹文坤教授在Applied Catalysis B: Environmental and Energy上发表了题为“Interface coupling induced built-in electric fields accelerate electro-assisted uranium extraction over Co3O4@FeOx nanosheet arrays”的研究论文(DOI: 10.1016/j.apcatb.2024.124052),探究了Co3O4@FeOx电催化材料在含氟含铀废水中对铀的提取以及催化机理,通过自洽能带计算和原位开尔文探针力显微镜(KPFM)分析,证明了Co3O4和FeOx在p-n异质结处形成了设计良好的内建电场,为加速电荷定向偏移提供了强大的驱动力。因此,Co3O4@FeOx异质结具有优异的铀提取能力、优异的循环稳定性和对含氟含铀废水中铀的选择性。理论计算表明,Co3O4@FeOx中的M-O-H配位键能提高铀的亲和力。研究结果为进一步研究铀提取界面电场提供了新的思路,为筛选性能优良的自支撑电催化剂开辟了新的途径。 2. 背景介绍 随着核能的开发利用,对以铀为代表的核燃料的需求不断增加,产生了大量的含铀放射性废水。作为现有含铀放射性废水中分布最广的含氟废水,含氟量高、含铀量高、产量大的含氟铀废水主要来自铀浓缩、铀转化、核燃料元件制造等过程。从含氟放射性废水中高效富集和分离铀,对于推进核环境保护和促进核能可持续发展具有重要意义。近年来,电化学还原可溶性铀(U(VI) 生成中性不溶性产物被认为是实现铀提取的有效途径。然而,大多数报道的传统粉末电催化剂在电极制备过程中存在一些固有问题阻碍了实际工业应用。因此,开发一种简单、通用的制备微观结构和组成可控的无粘结剂自支撑电催化剂的方法,用于含氟含铀废水的处理是十分必要的。 3. 全文亮点 电化学铀提取的关键问题在于从活性中心到配位点的电子转移,这与目标电催化剂的优异导电性和丰富的配位点密切相关。基于软硬酸碱理论理论(HSAB)构建对铀酰离子(硬酸)具有特定识别能力的M-O-H(硬碱)配位键,有望实现高效的电化学铀提取。因此,将异质界面工程与M-O-H配位键相结合,通过设计无粘结剂和自支撑电催化剂的电子结构,从而提高电化学铀提取的性能,为改善铀的限域还原提供了一种潜在的策略。 |