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恭喜冯华川同学的论文在Journal of Materials Chemistry A发表1.全文速览 电化学提铀被认为是从海水中获取铀资源的一种有前景的方法。在这里,我们报道了一种由磷酸表面功能化的镍单原子介导的东亚砂藓生物质炭电催化剂(Ni-BC@PO4),用于高效地从海水中电化学提取铀。通过密度泛函理论(DFT)计算揭示了Ni-BC@PO4中的Ni单原子和磷酸功能化的构效关系,磷酸基团显著增强了对UO22+的捕获,镍单原子作为电子泵持续产生并传输电子用于UO22+还原,两者协同作用加速了铀电化学提取的反应动力学。结果表明,Ni-BC@PO4在真实海水中表现出优异的铀提取能力(2.86 mg g-1 d-1)。机理方面,探明了“磷酸基团选择性捕获-镍单原子作为电子泵还原铀酰-游离·O2-再氧化-铀重结晶”的反应过程。此外,镍单原子的引入加速了单线态氧、含氧自由基等细胞活性损伤物质的生成,使得Ni-BC@PO4在以E.coli、Marine bacteria、Pseudomonas aeruginosa为主导的模拟海水生态环境的抗菌测试中表现出优异的抗菌和耐蚀性。这项研究为设计具有高活性中心和强捕获能力的先进电催化剂提供了一个例子,为海水铀资源提取技术提供了理论指导。 2. 背景介绍 随着全球能源需求的持续增长和可再生能源的推广,核能作为一种清洁高效的能源选择受到了重视。传统的铀矿石开采面临着各种挑战,如矿石稀缺和环境破坏。相比之下,海水中的铀资源数量巨大,约为陆地铀资源的4500倍。因此,从海水中提取铀无疑提供了一条具有巨大潜力和经济价值的途径。传统的物理吸附剂,如金属氧化物/硫化物、纳米零价铁颗粒、生物质衍生物(类淀粉样蛋白)和多孔生物质炭基材料,已被探索作为海水中提取铀的潜在吸附剂。然而,它们仍然面临着选择性差和具有限特异功能基团和活性位点等挑战。因此,设计和开发新型高效的从海水中提取铀的技术可以促进海水中铀资源的获取。 3. 全文亮点 首次报告了一种用于电化学提铀的磷酸功能化的镍单原子苔藓生物炭催化剂(Ni-BC@PO4)。Ni-BC@PO4在8ppm浓度的模拟海水中展示出了优异的U(VI)提取能力,达到了137.8 mg g-1。更重要的是,Ni-BC@PO4能够在24 h内从10 L天然海水(初始铀浓度约为3.3ppb)中提取约28.6 mg的铀(约为2.86 mg g-1 d-1的富集能力)。 |