|
恭喜吴旭东同学的论文在Science Bulletin发表
1. 全文速览: 利用能够相分离的智能光催化剂为铀的去除提供了一种有前途的解决方案,有望解决传统光催化剂在含碳酸盐铀废水中分离困难和选择性差的问题。竹文坤/陈涛团队提出了γ-FeOOH/魔芋葡甘聚糖接枝苯酚羟基/聚N-异丙基丙烯酰胺热敏水凝胶(γ-FeOOH/KGM(Ga)/PNIPAM)作为从含碳酸盐铀废水中提取铀的光催化剂。通过动态相变证实了γ-FeOOH/KGM(Ga)/PNIPAM热敏水凝胶在低温下从具有高比表面积的分散状态到高温下稳定聚集状态的任意转换。值得注意的是,γ-FeOOH/KGM(Ga)/PNIPAM热敏水凝胶在去除含碳酸盐废水中的铀时达到了显著的92.3%的高去除率,并且在铀矿废水中保持了超过90%的铀去除效率。通过电子自旋共振和自由基捕获实验,揭示了γ-FeOOH/KGM(Ga)/PNIPAM热敏水凝胶上铀的吸附-还原-成核-结晶机制。总体而言,这一策略为处理铀污染废水提供了一种有前途的解决方案,展示了在水净化中的巨大潜力。 2. 背景介绍: 为了实现碳减排目标,减少排放至关重要,核电在提供可靠、低碳电力方面发挥关键作用,助力碳中和。然而,核工业面临着管理含铀废水这一重要挑战,这些废水是燃料生产、核电站运行和设施退役的副产品。由于铀酰离子(UO22+)与碳酸盐配体的强配位性能,含碳酸盐的络合物很容易在废水中形成,增加了铀的富集和去除的复杂性。因此,需开发新的铀提取技术,替代传统的吸附和膜分离技术,从含碳酸盐的铀废水中去除和回收铀。 3. 研究出发点: 光辅助铀提取是一种新兴技术,利用光生电子驱动的加速提取动力学和对非还原共存离子的选择性,从含碳酸盐的铀废水中提取铀。其核心在于设计光吸收单元和铀结合单元,光吸收单元通过光生电子−空穴对引入还原六价铀的能量,铀结合单元支持在溶液中选择性吸附U(VI),最终利用光生电子还原捕获的U(VI)。传统光催化主要依赖粉末状纳米光催化剂,其难以从反应介质中分离,限制了实际应用。为解决这一问题,研究了水凝胶作为光催化载体,其多孔结构可防止催化剂泄漏并允许大量催化剂负载。智能温敏材料的出现,以聚N-异丙基丙烯酰胺(PNIPAM)为代表,提供了一种在不同温度下动态改变物理状态的新思路,解决了反应时高接触面积和反应后简易回收之间的矛盾。 竹文坤/陈涛团队开发了γ-FeOOH/KGM(Ga)/PNIPAM温敏水凝胶光催化剂,用于从含碳酸盐的铀废水中提取铀。实验表明,该光催化剂在含碳酸盐的废水中铀去除率高达92.3%,在铀矿废水中去除效率仍超过90%。通过电子自旋共振(ESR)和自由基捕获实验确认,温敏水凝胶通过含氧官能团捕获铀酰离子,并通过e–和∙O2–等活性物种实现铀的还原和固定。此研究为高效处理含铀废水提供了有前途的解决方案。 |